مرحوم محمدسرور رجایی، بیست سال آخر عمر با برکتش را صرف جمع‌آوری اطلاعات و خاطرات مربوط به شهدای ایرانی جهاد افغانستان و شهدای افغانستانی دفاع مقدس کرد. «از دشت لیلی تا جزیره مجنون» خاطرات رزمندگان افغانستانی دفاع مقدس، «ماموریت خدا» هفت روایت از احمدرضا سعیدی شهید ایرانی جهاد اسلامی افغانستان و کتاب «در آغوش قلب‌ها» اشعار و خاطرات مردم افغانستان از امام خمینی آثار منتشرشده از مرحوم رجایی‌ است.

کتاب خاطرات «شهید دکتر سیدعلی شاه موسوی گردیزی» از فرماندهان جهادی افغانستان که به‌دست داعش ترور شد دیگر محصول تلاش‌های محمدسرور رجایی‌ است که بزودی منتشر می‌شود. دبیری چند دوره جشنواره «قند پارسی»، جشنواره خانه ادبیات افغانستان و انتشار مجله باغ ویژه کودکان افغانستانی نیز از دیگر فعالیت‌های وی در این سال‌ها بود.

مرحوم رجایی از اعضای دفتر مطالعات جبهه فرهنگی انقلاب اسلامی و نیز عضو هیأت تحریریه مجله‌های سوره و راه بود و ده‌ها مقاله یادداشت و گزارش درباره روابط فرهنگی ایران و افغانستان از او به یادگار مانده است.